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出手就是令人惊叹!哈佛大学锁志刚院士:循环拉伸30000次毫无压力,高度抗疲劳凝胶复材问世
材料化学快讯
2022-05-03
The following article is from 高分子科学前沿
Author 高分子科学前沿
来源:高分子科学前沿
可拉伸材料(如弹性体、水凝胶、有机凝胶和离子凝胶)在组织修复、药物输送、机器人、离子电子、生物电子、合成生物学,以及可穿戴设备中都有广泛应用。当这些材料承受负荷时,必须能抵抗裂纹的增长以防止材料失效,这种性能可以用单调载荷下的韧性Γ和循环载荷下的阈值Γth来衡量。下图为材料的韧性-阈值表,图中的对角线表示韧性和阈值相同的材料,例如陶瓷,它们很脆但耐疲劳。大多数材料,如塑料、金属、弹性体、水凝胶,多少都有些韧性,因此都位于对角线下面,这些材料韧性好但易疲劳。因此这些韧性材料的阈值通常比韧性低一到两个数量级,一个代表性的例子就是天然橡胶,它的韧性一般超过10000 J/m
2
,但阈值只有可怜的50 J/m
2
。
成果介绍
基于以上分析,
哈佛大学
锁志刚教授
课题组
提出了一种可以
同时提高凝胶材料拉伸性和抗疲劳性的方法
。他们将聚二甲基硅氧烷(PDMS)纤维嵌入到更柔软、可拉伸性更高的聚丙烯酰胺(PAAm)基体材料中,通过稀疏的共价键将两者交联在一起,合成了一种凝胶复合材料。发现单独的PDMS纤维和PAAm凝胶的韧性只有365 J/m
2
和1142 J/m
2
,但是
复合材料的
韧性则高达4136 J/m
2
,而且材料循环30000次后裂纹不再继续扩展,表现出优异的抗疲劳性。
研究者认为这种方法具有广泛的适用性,为高性能凝胶材料的开发打开了一扇大门。
材料设计原理
图1. 高拉伸性和耐疲劳材料的设计原理。
柔软且可拉伸的纤维具有高模量和低阈值的特点,如果基体材料更加柔软、更加可拉伸,则模量低、阈值高。将两者通过轻度共价键连接在一起形成复合材料,在未变形时,纤维均匀分散在基体中(红色正方形标记的为部分基体),用刀片将复合材料割上一道裂纹,并施加应力使其拉伸,基体会发生很大的剪切形变,红色的正方形就变形为平行四边形,而且裂纹变钝,纤维被高拉伸度,复合材料中裂纹的发展就会更加困难,在材料完全失效之前,所有纤维都能均匀分担载荷,所以复合材料具有更好的韧性和抗疲劳性能。
复合材料的合成及力学性能测试方法
图2.拉伸性好和耐疲劳材料的制备过程及力学性能测试方法。
为了制备出拉伸性高、抗疲劳性好的复合材料,研究者以聚二甲基硅氧烷(PDMS)弹性体作为纤维,以聚丙烯酰胺(PAAm)水凝胶作为基体。首先以AAM为单体,在光引发下制备凝胶;然后将Sylgard 184和固化剂(重量比为10:1)混合制备出0.5mm厚的PDMS薄膜,然后将其切为宽度1 mm~2.5 mm的纤维,将纤维排列成骨架,在其上进行AAM的光固化凝胶反应,最终得到了复合材料。
研究者采用单调载荷来测试复合材料的临界拉伸、剪切模量和韧性,采用循环载荷来测试复合材料的疲劳行为,如下图所示。
图3. 复合材料中裂纹的发展情况。
为了研究复合材料中裂纹的发展情况,研究者采用循环拉伸实验进行测试,拉伸载荷的振幅为1.725,能量释放速率为1290 J/m
2
。发现预先切割出裂纹的复合材料在最初几千次循环后,裂纹仅扩展到了第一根纤维,超过30000个循环后裂纹不再继续扩展。相比之下,复合材料中PDMS纤维的韧性为只有365 J/m
2
,水凝胶基体的韧性要高一些,达到了1142 J/m
2
,但是复合材料的韧性则高达4136 J/m
2
,表现出优异的抗疲劳性能。
复合材料抗疲劳性能研究
图4. 在不同能量释放速率的振幅下测试复合材料失效的循环次数。(a)样品在第一个循环中因纤维断裂而失效,能量释放速率为4441 J/m
2
;(b和c)随着能量释放速率和振幅的降低,材料失效的循环次数增加;(d和e)当能量释放速率的振幅足够低时,实验终止时未观察到材料失效;(f)复合材料的G-N曲线。
为了研究材料的抗疲劳性能,研究者进行了循环载荷测试,发现如果复合材料中基体比纤维更加柔软时,纤维断裂后材料才会失效。当样品的能量释放速率低于4441J/m
2
时,纤维在第一个循环中就发生了断裂;复合材料在较小的能量释放速率和幅度下可以承受更多的循环载荷;如果能量释放速率和幅度进一步降低,在数万次循环候纤维不会断裂,复合材料也不会失效。
图5. 当基体可拉伸性不高时,复合材料的疲劳行为。
作为对比,研究者又合成了一种基体水凝胶可拉伸性不高的材料,发现这种复合材料在能量释放速率为1290 J/m
2
的载荷下经过6414个循环后即失效,失效模式为扭结裂纹失效,在边界处形成扭结裂纹和基体破裂。
图6. 特征尺寸较小的复合材料的疲劳行为
研究者增加了纤维的数量,但保持纤维含量不变(20.3 wt%),以减少复合材料的特征尺寸。发现在1290 J/m
2
的能量释放速率的振幅下,材料在6432个循环后裂纹发展到第一根纤维,在10317个循环后开始出现扭结裂纹,并随后向上传播。
纤维-基体粘附强度对材料力学性能的影响
图7 纤维-基体粘附强度对力学性能的影响。具有弱和强界面粘附性的水凝胶和复合材料(a)有缺口样品和(b)无缺口样品的应力-拉伸曲线,*代表破裂;(c)具有弱和强界面粘附性的水凝胶和复合材料的韧性。
为了研究纤维和基体粘附性大小对材料力学性能的影响,研究者合成了两组复合材料,其中一组中纤维和水凝胶形成共价交联,在另一组中纤维和水凝胶形成非共价键作用。发现这两组材料表现出不同的应力-拉伸行为,具有强界面粘附性的复合材料的韧性是弱界面粘附性的四倍,而且当纤维和基体的粘附力弱时,复合材料会由于基体的断裂而失效。
小结
哈佛大学锁志刚教授课题组合成了一种韧性好、耐疲劳的凝胶复合材料。他们以(PDMS作为纤维,以光固化的丙烯酰胺(AAm)水凝胶作为基体合合成了一种复合凝胶材料。在循环拉伸实验中测试了材料的抗疲劳性能,当拉伸载荷的振幅为1.725、能量释放速率为1290 J/m
2
时,预先切割出裂纹的复合材料在最初几千次循环后,裂纹仅扩展到了第一根纤维,超过30000个循环后裂纹不再继续扩展,表现出优异的抗疲劳性能。虽然PDMS纤维和水凝胶基体的韧性为只有365 J/m
2
和1142 J/m
2
,但是经过共价键结合后复合材料的韧性则高达4136 J/m
2
。如果基体水凝胶的可拉伸性不高,这种复合材料经过6414个循环后即发生了扭结裂纹失效;如果增加纤维密度,材料在10317个循环后同样因为扭结裂纹而失效。而且纤维和基体的粘附强度要高一些,具有强界面粘附性的复合材料的韧性是弱界面粘附性的四倍。
原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1369702119307606
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